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铂基催化剂的火焰燃烧合成及其苯催化氧化性能研究; Flame Synthesis & Pt-based Catalysts and Their Application in Catalytic Oxidation of Benzene
刘刚
学位类型博士
导师陈运法
2014-12
学位授予单位中国科学院研究生院
学位专业化学工程
关键词火焰燃烧合成法 催化氧化 结构调控 催化剂
摘要基于高性能催化剂的催化氧化技术是一项解决挥发性有机物(VOCs)污染极具潜力和应用前景的技术。本论文利用火焰燃烧合成法(FSP)探索性地研究了复合氧化物催化剂以及贵金属催化剂,较系统地研究了催化剂的结构、物理化学性质与苯催化氧化活性之间的关系。以火焰燃烧合成法为基础,探索性地研究了陶瓷基及金属基整体式催化剂的制备、性能以及应用性。本论文的主要研究内容和结果如下: 1. 以火焰燃烧合成法制备的CeO2–MnOx催化剂和La1-xCexMnO3催化剂为研究对象,研究其在苯催化氧化反应中的催化活性。探索了不同金属氧化物比例对苯催化氧化活性的影响。多种金属离子间的相互作用使复合金属氧化物催化剂对苯的催化氧化活性明显提高。火焰燃烧合成法制备的金属氧化物之间的相互作用明显强于机械混合制备的金属氧化物之间的相互作用。 2. 通过调节载体上的贵金属组分的结构以及价态,研究了贵金属负载催化剂的火焰燃烧合成法形成过程以及对苯催化氧化活性的影响因素。深入探索了贵金属负载催化剂颗粒的火焰燃烧合成法制备的形成过程,并根据颗粒形成过程,通过油包水前驱液的设计制备了Pt/CeO2–MnOx催化剂,使Pt物种富集在载体表面。同时Pt与CeO2–MnOx载体之间的相互作用使得Pt的价态为多种价态的混合态。Pt物种的富集以及价态性质决定了对苯的催化氧化活性。 3. 贵金属颗粒的形貌、分散状态、金属之间的相互作用等因素对催化反应影响极大。一方面通过还原刻蚀的方式,制备多孔结构Pt活性组分催化剂,多孔结构Pt的孔道强化了苯分子与Pt的传质过程,提高苯催化氧化活性。另一方面,通过对Pt/SiO2催化剂的还原气氛热处理,探索处理温度和处理时间对催化剂结构性质、苯催化氧化活性的影响,并通过理论模拟的方式验证了催化剂结构与苯催化氧化活性之间的关系。本章创新性地将催化剂结构与苯催化氧化活性建立了联系,为催化剂结构设计提供了研究基础。 4. 研究了火焰燃烧合成法的制备条件对载体上的贵金属催化剂的苯催化氧化性能的影响,同时结合不同载体上的催化剂的火焰燃烧合成法形成过程,为制备高性能苯催化剂的火焰燃烧合成提供了依据。以氧化物Al2O3为载体,采用火焰燃烧合成法直接制备Pt(Pd)/Al2O3催化剂,所得贵金属为还原态Pt(Pd)。考察了制备过程中的火焰参数对苯催化氧化活性的影响,结合Pt/CeO2–MnOx催化剂探讨在不同载体上的贵金属对苯催化氧化反应的异同。 5. 基于上述研究结果,进行了整体式催化剂的制备与沉积工艺研究,分别在陶瓷基和金属基载体上直接沉积了Pt/Al2O3催化剂。结果表明活性组分与金属基载体的结合强度远高于与陶瓷基载体的结合强度。深入研究了Fe–Cr–Al载体的预处理条件等因素对结合强度的影响、Fe–Cr–Al载体的交流电加热性质以及Pt/Al2O3/Fe–Cr–Al整体式催化剂的综合性能。最后研究了整体式催化剂的火焰燃烧合成的调控手段并开发了整体式催化剂的应用,基本解决了火焰燃烧合成法直接制备陶瓷基、金属基整体式催化剂的基础问题。
语种中文
文献类型学位论文
条目标识符http://ir.ipe.ac.cn/handle/122111/20291
专题研究所(批量导入)
推荐引用方式
GB/T 7714
刘刚. 铂基催化剂的火焰燃烧合成及其苯催化氧化性能研究, Flame Synthesis & Pt-based Catalysts and Their Application in Catalytic Oxidation of Benzene[D]. 中国科学院研究生院,2014.
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