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改性活性炭脱除燃煤烟气中单质汞的研究; Removal of Hg0 from coal-fired flue gas by modified activated carbon
佟莉
学位类型博士
导师朱廷钰
2015-05
学位授予单位中国科学院研究生院
学位专业环境工程
关键词 活性炭 硝酸 反应机理
摘要我国大气污染现状日益严峻,汞由于具有持久性、易迁移性和生物富集性等特点,已成为继燃煤烟气颗粒物、SO2和NOx优先控制的全球性污染物。燃煤烟气中的汞是最主要的人为源之一,其中,单质汞(Hg0)是最难脱除的汞形态,成为目前大气汞污染控制研究的重点。活性炭具有较高的比表面积和丰富的孔道结构,已应用于实际工业烟气汞治理。活性炭成本略高,会限制其广泛应用,故需寻找合适的改性方法,制备出高脱汞性能的活性炭,以降低活性炭的用量从而降低其使用成本。 本文首先对12种商用活性炭的脱汞性能进行评价,通过对其进行表征,阐明了其脱汞性能差异的原因。采用硝酸浸渍法对活性炭进行改性,强化自身含氧、含氮官能团,并建立了硝酸改性活性炭理化性质与脱汞性能的构效关系,结合TPD表征手段,揭示了活性炭材料在不同烟气条件下的反应机理。以Mn、Fe、Co、Ce、Cu等过渡金属的氧化物为活性组分,采用等体积浸渍法制备一系列改性活性炭材料,并进一步考察了反应温度、活性物种负载量和烟气组分等对炭基催化材料脱汞性能的影响,通过分析脱汞产物的种类,初步推测其脱汞反应的机理。取得的主要研究成果如下: (1)考察了硝酸浸渍改性活性炭的脱汞性能,阐明了改性活性炭的理化性质和脱汞性能之间的构效关系。活性炭表面的羰基、酯基或者酸酐官能团可提高活性炭对Hg0的吸附能力,吡咯官能团对脱汞有催化作用。 (2)考察了烟气组分对硝酸改性活性炭脱汞的影响,阐明了单组分烟气HCl、SO2、NO气氛下,硝酸改性活性炭的脱汞机制,并在多组分酸性气体共存时,比较了烟气组分在活性炭上的吸附产物与汞的结合能力。物理吸附态的SO2与Hg0的竞争吸附作用会抑制活性炭的脱汞性能,而化学吸附态的硫酸盐物种则有利于活性炭脱汞。NO和HCl均可在材料表面生成新的活性物种,对Hg0的脱除起到促进作用。此外,SO2可抑制NO在材料表面生成活性物种,进而导致活性炭脱汞性能降低。汞与酸性气体在活性炭上的吸附产物的结合能力应遵循如下顺序:Cl- > S- >N-。 (3)研究了金属氧化物改性活性炭的脱汞性能,筛选了最佳脱汞性能的过渡金属改性活性炭材料。Mn/AC的活性最高,最佳负载量为10%,Mn/AC上的Mn3O4微晶含量越高、比表面积越大越有利于汞的脱除。 (4)考察了烟气组分对Mn/AC脱汞性能的影响,探讨了不同烟气共存气氛下的脱汞机理。O2可将Hg0氧化为HgO从而促进汞的脱除。SO2可破坏材料表面的离子空穴而抑制汞的脱除。NO吸附在材料表面生成氧化性活性物种NO2和NO3-促进汞的脱除。HCl在材料表面吸附生成活性Cl原子,进而将Hg0氧化成HgCl2。H2O蒸气会抑制气相O2再生材料上晶格氧或化学吸附氧,进而导致材料的脱汞性能下降。
语种中文
文献类型学位论文
条目标识符http://ir.ipe.ac.cn/handle/122111/20323
专题研究所(批量导入)
推荐引用方式
GB/T 7714
佟莉. 改性活性炭脱除燃煤烟气中单质汞的研究, Removal of Hg0 from coal-fired flue gas by modified activated carbon[D]. 中国科学院研究生院,2015.
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