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离子液体气液体系流动及传质规律研究; Study on the hydrodynamics and mass transfer properties in gas-ionic liquid systems
张欣
学位类型博士
导师张锁江
2015-05
学位授予单位中国科学院研究生院
学位专业化学工艺
关键词离子液体 气液体系 气泡行为 传质系数 吸收度
摘要离子液体作为一种新型的介质,具有饱和蒸汽压低、结构性能可调、气体溶解度高等优点,在气体分离领域显示出良好的应用前景。尽管离子液体用于气体分离过程的研究一直是近年来的热点,但其真正工业化应用的例子却很少。其中一个重要原因是针对离子液体气液体系的流动及传质规律研究几乎空白,缺乏工程数据的支撑,成为制约离子液体工业化应用的瓶颈之一。离子液体由阴阳离子构成,具有与分子溶剂不同的内部环境,现有传统分子溶剂的流体动力学模型不能很好的适用于离子液体体系。如何建立适合离子液体体系的流动和传质模型是离子液体工业化应用的难点。基于以上背景,本论文依照流动-传质-反应的研究思路,开展了离子液体体系单气泡、多气泡行为研究,进一步研究了离子液体体系传质规律,并结合热力学和动力学,提出了“吸收度”溶剂筛选方法。此外,论文还初步探索了外电场强化下离子液体的界面行为。主要研究内容及创新性成果如下: (1)开展了离子液体气液体系单气泡行为研究。利用高速摄像系统考察了水含量、气速、液相温度和孔口直径等因素对单气泡行为的影响规律。发现微量水对气泡行为有很大的影响。与表面张力相比,离子液体体系的气泡行为受粘度的影响更大。随着体系水含量的增大,离子液体粘度急剧降低,气泡速度增大,气泡变形加剧,气泡直径减小。针对传统模型对离子液体体系的气泡速度和气泡直径预测偏差较大的不足,基于无因次分析的方法,提出了预测离子液体体系气泡速度和气泡直径的新关联式,相对偏差分别在±10%和±7%以内。 (2)开展了离子液体气液体系多气泡行为研究。考察了表观气速、液相温度和轴向位置等因素对气泡平均直径、气含率和气液相界面积的影响规律。发现气速增加会促进气泡聚并,使得大气泡所占比例增大。塔底的气泡较为均一,其平均直径小于塔中部的气泡;塔中部的气泡聚并破碎已达到动态平衡,所以塔中上部的气泡平均直径较为接近。针对目前预测多气泡平均直径模型只针对分子型溶剂的不足,提出了预测离子液体体系多气泡平均直径的新关联式,相对偏差在±6%以内。 (3)开展了离子液体体系吸收CO2传质过程研究。基于传质基本模型,结合离子液体的特殊性质,建立了计算离子液体体系液相传质系数的方法。考察了温度、转速、离子液体种类和离子液体浓度等因素对气液传质过程的影响规律。实验证明,离子液体体系的气液传质过程具有特殊性,即液相传质系数不仅与粘度有关还与离子液体阴阳离子的结构有关。基于物理吸收过程的液相传质系数,获得了离子液体-有机胺复配体系化学吸收CO2的放大因子、反应速率常数和活化能等动力学数据。综合考虑吸收过程的传质速率和吸收剂的稳定性,MEA + [bmim][NO3] + H2O体系具有良好的工业碳捕集应用潜力。 (4)提出“吸收度”分析新方法用于筛选离子液体溶剂。在考虑离子液体气体吸收过程热力学的基础上,结合动力学参数,提出了可以全面评价溶剂吸收性能的“吸收度”分析方法。将该法应用到CO2/CH4,NH3/CO2等多种气体的分离过程,考察了温度、配比、离子液体种类等因素对吸收过程热力学和动力学的影响规律。结果表明:50 wt% [bmim][NO3] + 50 wt% NHD体系适合于CO2和CH4的分离,[bmim][DCA]则适合于NH3和CO2的分离。 (5)搭建了强电场离子液体液液界面研究装置,初步探索研究了强电场下离子液体界面行为。发现离子液体-正己烷液液界面在强电场下具有明显的不稳定性。随着电场增大,液液界面出现波动,出现带电离子液体小液滴,出现液雾直至产生连续不断的放电现象。
语种中文
文献类型学位论文
条目标识符http://ir.ipe.ac.cn/handle/122111/20332
专题研究所(批量导入)
推荐引用方式
GB/T 7714
张欣. 离子液体气液体系流动及传质规律研究, Study on the hydrodynamics and mass transfer properties in gas-ionic liquid systems[D]. 中国科学院研究生院,2015.
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