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多金属氧簇催化醇解PET的研究; Polyoxometalate as the catalyst in the glycolysis of poly(ethylene terephthalate)
耿艳荣
学位类型工程硕士
导师吕兴梅 ; 张锁江
2015-04
学位授予单位中国科学院研究生院
学位专业化学工程
关键词聚对苯二甲酸乙二醇酯 多金属氧簇 催化醇解 动力学 机理
摘要聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)作为重要的聚酯塑料,因具有优良的特性而被广泛地应用于包装和绝缘材料等领域。巨大的年消耗量使得废旧PET的排放造成了严重的环境污染和资源浪费。因此,废旧PET回收再利用在环境保护及资源节约等方面将产生巨大的社会和经济效益。开发活性高且环境友好的催化剂是目前研究的热点之一。 多金属氧簇具有独特的结构,且具有可设计性,这使其在催化领域具有广阔的应用前景。针对化学法回收废旧PET存在单体收率低,反应速率慢等问题,本论文主要围绕多金属氧簇催化醇解PET展开了一系列研究工作: (1) 研究了不同过渡金属单取代多金属氧簇K6SiW11MO39?nH2O(M=Co2+,Zn2+,Mn2+,Cu2+,Ni2+)催化醇解PET的反应,发现以SiW11Zn的催化活性最高。通过优化反应参数,获得了催化醇解PET的最优条件。在最优条件下,催化剂和溶剂的循环实验表明,重复使用8次后,催化剂的催化活性没有明显降低。 (2) 运用凝胶渗透色谱(GPC)对SiW11Zn催化醇解PET过程进行了研究,结果表明PET醇解过程分为三个阶段:阶段I为PET颗粒降解为长链(2000 ~ 30000 g/mol);阶段II为长链降解为短链(600 ~ 2000 g/mol);阶段III为短链降解为对苯二甲酸乙二醇酯(BHET)单体。 (3) 对SiW11Zn催化醇解PET过程的动力学研究表明,SiW11Zn能够大大降低PET醇解过程的活化能,其表观活化能为101.73 kJ/mol,指前因子为1.44?1010 min-1,使得速率常数较大,从而反应能以较快的速率进行。 (4) 研究了过渡金属三取代多金属氧簇[WZn3(H2O)2(ZnW9O34)2]催化醇解PET的反应,结果表明,在催化效果相当的情况下,催化剂(Cat.)/PET质量比降至0.5 %,说明[WZn3(H2O)2(ZnW9O34)2]具有更高的催化活性,这可能与催化剂中过渡金属的个数有关。
语种中文
文献类型学位论文
条目标识符http://ir.ipe.ac.cn/handle/122111/20349
专题研究所(批量导入)
推荐引用方式
GB/T 7714
耿艳荣. 多金属氧簇催化醇解PET的研究, Polyoxometalate as the catalyst in the glycolysis of poly(ethylene terephthalate)[D]. 中国科学院研究生院,2015.
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