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半焦直接还原氮氧化物机理与实验研究
闫文霞
学位类型硕士
导师李松庚 ; 范垂钢  
2017-07
学位授予单位中国科学院研究生院
学位授予地点北京
学位专业化学工程
关键词半焦 No还原 碳氧官能团 选择性 Char No Reduction Carbon-oxygen Complexes Selectivity
摘要

氮氧化物(NOX)是主要的大气污染物之一。半焦直接还原脱硝法以其较高的NO转化率和较低的还原剂成本,在烟气脱硝方面获得了广泛的关注。现有研究表明,烟气中的O2在提高半焦脱硝效率方面有重要贡献,但在反应过程中,O2也会与NO竞相与半焦反应,削弱半焦的脱硝能力;因此有必要严格控制反应体系中的O2含量于合理水平,发挥O2的积极作用。目前普遍认为,O2对脱硝的促进主要在于半焦表面形成了C(O)官能团。因而,本文通过以具有不同表面性质的煤制半焦为原料进行脱硝对比分析,考察了半焦表面C(O)官能团等半焦表面物理化学性质对半焦还原脱硝的影响规律和作用机制。主要研究结果如下:相比于脱硝效率低的半焦(III型吸附等温线,无滞后环),脱硝效率高的半焦(II型吸附等温线,有明显的滞后环)具有更为丰富的微孔尺寸结构(<2nm)。TEM结果则直观显示,虽然所有半焦表面都有明显的层结构,但脱硝效率高者表面具有相对有序的层结构,而脱硝效率低者主要由小的碎片组成,且随机排列,较无序。半焦的有序层结构很可能导致了表面微孔尺寸结构的存在,从而引起脱附等温线的滞后现象。由文献可知,微孔结构有助于NO在半焦表面吸附,且NO吸附有助于其在半焦表面的氧化还原反应。结合O2存在时半焦还原脱硝条件实验结果, X射线光电子能谱(XPS)表征显示,半焦表面的C-O官能团与半焦脱硝效率有很强的相关性。相比于其他含氧官能团(如R2C=O和O-C=O),半焦表面热力学稳定的C-O官能团在半焦直接脱硝过程中起到了很重要的作用:高含量的半焦表面C-O官能团不仅有助于提高脱硝效率,同时可以抑制产物中CO的生成。论文同时结合半焦表面结构性质及C-O在半焦还原脱硝法中对脱硝效率、产物分布的影响,提出,半焦脱硝主要由两种不同的反应机理同时主导,即:表面C-O官能团参与脱硝的反应机制和半焦表面直接气化的反应机制。半焦表面C-O官能团与NO转化率和C-NO反应选择性有很强的关联性。提高半焦表面C-O官能团有利于提高NO转化率,从而有望为解决半焦直接脱硝技术中C-NO反应选择性差、碳耗大的难题提供技术指导。通过对未浸渍与浸渍钾半焦进行程序升温脱附(TPD)分析,考察了半焦表面C(O)官能团稳定性的改变。结果显示,浸渍活性组分(钾)提高了脱硝效率并降低了CO生成,且浸渍钾后半焦表面热力学稳定的C-O官能团含量明显提高。即:钾的存在会增加C-O官能团在半焦表面的含量。联系热力学稳定的C-O官能团在半焦脱硝中的作用机理,半焦中钾与表面C-O官能团在半焦直接脱硝过程中可能存在重要的相互作用。

语种中文
文献类型学位论文
条目标识符http://ir.ipe.ac.cn/handle/122111/24277
专题研究所(批量导入)
推荐引用方式
GB/T 7714
闫文霞. 半焦直接还原氮氧化物机理与实验研究[D]. 北京. 中国科学院研究生院,2017.
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