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贵金属基催化剂设计、制备及其催化氧化苯的性能研究
李佳琪
学位类型博士
导师陈运法
2017-07
学位授予单位中国科学院研究生院
学位授予地点北京
学位专业材料学
关键词贵金属 多孔结构 石墨烯 双金属
摘要

挥发性有机化合物(VOCs)严重威胁到人类的健康及环境的安全,因而越来越多的学者致力于其净化技术的研究。其中,催化氧化的方法因其低能耗、快速、操作安全且环境友好等特点,受到人们的广泛关注。目前,贵金属和金属氧化物催化剂是降解VOCs的两种主要典型催化剂。在近几十年来,随着制备、表征技术和测试手段的不断发展,纳米结构材料的合成与应用研究已经得到了蓬勃发展,这便给纳米材料如何在催化净化VOCs领域内得到高效利用,带来了巨大的机遇与挑战。对此,本文针对贵金属基纳米催化剂,以提高单位贵金属催化剂的效率为目标,通过结构控制及界面改性的手段,探索催化剂结构、形貌与催化性能之间的关系。主要研究内容和结果如下:(1) 将Co基金属有机骨架结构(Co-MOF,Co-based ZIF-67)在不同温度下焙烧,其有机骨架去除程度不同,因而得到的孔结构、颗粒大小及金属的化学价态均有所不同,这将影响反应物的分布情况及催化剂表面活性氧的性质,从而影响催化剂的活性。高比表面积和丰富的孔结构有利于催化剂活性位点的暴露,即有利于反应物和表面氧的吸附及反应。在Pd/Co3O4-PP-350上,由Pd到O的电子转移可以使Oads更为活跃。这也得到H2-TPR测试结果的验证,即Pd/Co3O4-PP-350上的PdOx还原性最优,其上的氧活性最高。因此,Pd/Co3O4-PP-350对苯的完全氧化反应表现出最优的催化活性。(2) 在Pt/Al2O3催化剂中加入还原氧化石墨烯(rGO)助剂,可以有效提高催化剂的比表面积;同时通过XPS测试还发现催化剂的Oads价键能低时,其T90也更低一些,当催化剂具有更高的Oads价键能时,其T90也会高一些。这说明Oads在苯的完全氧化反应中起着至关重要的作用。而在Pt-rGO/Al2O3催化剂中,电子由rGO转移至Pt和O,可降低Oads价键能,使表面吸附氧更为活跃,从而提高催化剂的性能。(3) 采用液相法对活性组分Pt的形貌进行精细调控。通过对反应温度和Ag(或Au)添加量的控制,可以有效调控Pt的形貌,最终获得枝状和球形的Pt纳米颗粒。将这些颗粒应用于催化剂的制备,并对得到的催化剂进行苯的催化及其他表征测试。结果表明,枝状Pt/Al2O3催化剂上,表面活性氧更多,且更为活跃。因此,与球状Pt/Al2O3催化剂相比,其在苯完全氧化反应中表现出更为优异的催化活性。(4) 采用液相法在油胺中还原获得Cu含量不同的Pt-Cu颗粒,并将其负载在γ-Al2O3上进行活性和表征测试。由于制得的催化剂中,除Cu含量不同外,其负载量,分散度,形貌均存在较大差异,因此,很难在催化剂的性质与活性之间找到直接相关的简单规律。但可以发现催化剂的TOF与其上Pt颗粒的模型计算粒径正相关,进而发现催化剂的活性与其表面的Pt原子数和Pt颗粒模型计算粒径之间存在正相关关系。因此,需找出催化剂表面Pt原子数和Pt颗粒模型计算粒径的平衡值,以便使催化剂的活性达到最大。另外,催化剂中,1Pt-1Cu/Al2O3的活性最优。

语种中文
文献类型学位论文
条目标识符http://ir.ipe.ac.cn/handle/122111/24330
专题研究所(批量导入)
推荐引用方式
GB/T 7714
李佳琪. 贵金属基催化剂设计、制备及其催化氧化苯的性能研究[D]. 北京. 中国科学院研究生院,2017.
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