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多相催化过程中催化剂表面吸附层的介尺度行为
孙飞
学位类型硕士
导师黄文来 ; 李静海
2017-07
学位授予单位中国科学院研究生院
学位授予地点北京
学位专业化学工程
关键词多相催化 非平衡 吸附层结构 介尺度 竞争中协调
摘要

在多相催化反应过程中,反应物和生成物可以在催化剂表面上形成复杂的吸附层结构,这些结构对多相催化的宏观表现有着重要影响。目前描述多相催化反应过程主要有三种模型,分别是宏观模型、微观模型和介观模型。忽略这种结构,采用平均化的处理方式,往往造成严重偏差,这是目前宏观模型的主要缺陷;而直接描述原子、分子过程的微观模型又包含了太多的冗余信息,以致巨大的计算开销都难以达到实际需要的时空规模。虽然通过局部覆盖度修正动力学速率的介观模型引入结构对动力学行为的影响,但其仍然采用局部平均化的分析方法,并未摆脱宏观模型的本质缺陷,因此,这样的介观模型仍未准确反映结构对体系的影响。在气-固流态化系统的研究中,能量最小多尺度(EMMS)模型已被证明可以有效关联不同尺度。由此提出的EMMS原理认为,复杂系统的稳定性条件可以表示为主导机制间竞争中的协调,复杂系统的稳态可能描述为不同主导机制所对应状态之间的组合。依据EMMS原理的指导,本论文通过准确刻画催化剂表面吸附层结构的介尺度关键特征,将这些特征与相关的主导机制进行关联,以相互竞争的主导机制之间的协调关系证明稳定性条件的存在,为介尺度模型的建立奠定了良好的基础。通过本论文的研究可以发现,动力学因素对催化剂表面吸附层结构有着重要的影响,联立稳定性条件和守恒方程的介尺度模型是关联宏观与微观,高效、准确地考虑介尺度结构影响的有效途径。本论文回答了催化剂表面吸附层结构是什么,为什么要考虑吸附层结构,如何表征吸附层结构以及不同的吸附层结构对应的主导机制是什么四个问题。依据此思路,本论文可以分为四章,分别为绪论、基于LH机理的A-B模型、基于LH机理的A-B2模型以及结论和展望。第一章绪论部分对本论文的研究背景以及基本思路进行阐述,详细解释了催化剂表面吸附层结构对宏观动力学行为的影响,并对已有模型的优缺点进行了比较。第二章和第三章是本论文的主体,分别在不同的体系,A-B体系和A-B2体系,研究了动力学因素对催化剂表面吸附层结构的影响,并提炼出不同相对应的主导机制,说明主导机制竞争中的协调作用赋予了催化剂表面吸附层结构的动力学特征。同时,由于解离作用的影响,在第三章中还详细对比了不同体系间动力学因素对吸附层结构影响的差异性,完整的阐述了不同体系间动力学因素对吸附层结构动力学行为的共性与差异性。第四章结论与展望分为两部分,分别对本论文进行了全面的总结,并对之后进一步的工作进行了展望。

语种中文
文献类型学位论文
条目标识符http://ir.ipe.ac.cn/handle/122111/24362
专题研究所(批量导入)
推荐引用方式
GB/T 7714
孙飞. 多相催化过程中催化剂表面吸附层的介尺度行为[D]. 北京. 中国科学院研究生院,2017.
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